Die Rohbauarbeiten durch die Firma Riedlinger konnten nun zügig vorangehen. Bis zur Grundsteinlegung standen die wesentlichen Umfassungswände. Die Grundsteinlegung nahm Generalvikar

Haenlein am 12. April 1964 vor unter Teil­nahme vieler Geistlicher und Gläubigen, auch aus den anderen Stadtpfarreien. Beim Sommerfest am 23. August 1964 konnte Richtfest gefeiert werden.

Der Hauptteil der Kirche war im Rohbau errichtet und der Turm begonnen. Am 20. November 1964 war mit 34 m die volle Höhe des Turmes erreicht, der mit dem Kreuz auf der Spitze seine Bekrönung fand. Danach begannen die Arbeiten am Kirchendach, das bald weithin kupferrot leuchtete. Bis zur Winterpause wurde klar, dass die veranschlagten Baukosten nicht ausreichten. Nach weiteren Überlegungen und Beratungen konnte im März 1965 weitergebaut werden. Nach über zwei Jahren Bauzeit gingen mit dem Aufstellen der Altäre und der ersten Bänke, einem Geschenk der St. Fidelis Gemeinde, die Bauarbeiten zu Ende.

Die Weihe der Heilig-Kreuz-Kirche fand am 18. Dezember 1965 durch Bischof Hermann Volk unter Assistenz von General­vikar Haenlein, Pfarrer Bender von St. Fidelis und Rektor Karlhans Gerber aus Bensheim, einem Sohn der Pfarrei, statt. Es waren weiterhin anwesend der Hoch­meister des Deutschen Ordens, Marian Tumler, der Prior des Ordens, Ildefons Pauler, Frankfurt/M. und eine stattliche Anzahl von Familiaren, der evangelische Pfarrer Dotzert von der Matthäus­ge­meinde. Die Stadt Darmstadt wurde durch Stadtrat Barth vertreten.

Mit der Weihe der Kirche waren die Arbei­ten jedoch noch nicht abgeschlossen. Das Altarmosaik, welches den verklärten Chris­tus vor der himmlischen Stadt Jerusa­lem darstellt, wurde bereits 1965 in zwei­monatiger mühsamer Kleinarbeit zusam­mengesetzt. Bis zur Fertigstellung des an der Südwand der Kirche befindlichen Kreuzwegs, wiederum durch freiwillige Helfer, vergingen mehr als zwei weitere Jahre.  Allein für die Figuren des Kreuzwegs wurden über 70.000 Steinchen verwendet. Beide Mosaikdarstellungen sind Werke des Kunstmalers Joseph de Ponte.

Im Frühjahr 1972 erhielten die Kirchen­türen einen Kupferbeschlag aus dem Atelier Hoogenboom. Das Hauptportal zeigt Symbole für die Eucharistie, den Opfertod Christi am Karfreitag, die Aufer­stehung an Ostern und die Geistessendung an Pfingsten. Am Seitenportal sind die Bergpredigt und die Taufe Jesu am Jordan dargestellt.

Eine 1965 erworbene Kleinorgel konnte 1967 durch ein Geschenk der Nieder­las­sung des Deutschen Ordens in Frank­furt/M. ersetzt werden. Es handelte sich um eine Walcker Orgel von 1881 jedoch ohne Gehäuse. Die notwendigen Ergän­zungen übernahm die Werkstätte für Orgelbau, Werner Bosch, welche auch die Erweiterungen in drei Bauabschnitten in den Jahren 1973 bis 1975 vornahm. Im Frühjahr 1977 wurden die alten Kirchen­bänke ersetzt und bieten seitdem über 400 Kirchenbesuchern Platz.

Die Glockenstube im Turm der neuen Kirche stand viele Jahre leer. Erst im Sommer 1982 erhielt die Pfarrei drei geweihte Stahlglocken der Fa. Weule, Bockenem/Harz aus dem Jahre 1949, ein Geschenk der Pfarrei St. Bartholomäus, Biblis.

Sie läuten seit Advent 1982 und begleiten das Leben der Gemeinde. Ihr Klang ver­einigt sich harmonisch mit dem Geläute der evangelischen Matthäuskirche.

Im Herbst 1989 fand die erste Außen­renovierung der Kirche statt, bevor im darauffolgenden Winter der Orkan Wiebke starke Schäden am großen Chorfenster verursachte. Diese konnten erst im Juli 1990 behoben werden. Während der an­schließenden Innenrenovierung der Kirche fanden die Gottesdienste im Pfarrsaal statt.

Die letzte große Renovierung der Kirche erfolgte im Frühjahr 2017. Dabei wurde unter anderem das Altarmosaik gesichert, welches sich von der Wand zu lösen begann.